Login / Signup

Hydrogen in actinides: Electronic and lattice properties.

Ladislav HavelaDominik LegutJindrich Kolorenc
Published in: Reports on progress in physics. Physical Society (Great Britain) (2023)
Hydrides of actinides, their magnetic, electronic, transport, and thermodynamic properties are discussed  within a general framework of H impact on bonding, characterized by volume expansion, affecting mainly  the 5 f  states, and a charge transfer towards H, which influences mostly the 6 d  and 7 s  states. These general  mechanisms have diverse impact on individual actinides, depending on the degree of localization of their  5 f  states. Hydrogenation of uranium yields UH 2  and UH 3 , binary hydrides that are strongly magnetic due  to a 5 f  band narrowing and reduction of the 5 f -6 d  hybridization. Pu hydrides become magnetic as well,  mainly as a result of the stabilization of the magnetic 5 f 5  state and elimination of the admixture of the  non-magnetic 5 f 6  component. Ab-initio computational analyses, which for example suggest that the  ferromagnetism of β-UH 3  is rather intricate involving two non-collinear sublattices, are corroborated by  spectroscopic studies of sputter-deposited thin films, yielding a clean surface and offering a variability of  compositions. It is found that valence-band photoelectron spectra cannot be compared directly with the  5 f n  ground-state density of states. Being affected by electron correlations in the excited final states, they  rather reflect the atomic ( n -1) multiplets. Similar tendencies can be identified also in hydrides of binary  and ternary intermetallic compounds. H absorption can be used as a tool for fine tuning of electronic  structure around a quantum critical point. A new direction is represented by actinide polyhydrides with a  potential for high-temperature superconductivity.
Keyphrases